Перш за ўсё таму, што ён імкнуўся пашырыць Полацкае княства і ўпарта змагаўся за яго незалежнасць. Пад канец яго незвычайна доўгага праўлення тэрыторыя Полацкай дзяржавы ахапіла палову сучаснай Беларусі, прыблізна 100 тысяч квадратных кіламетраў. Полацкае княства праз дзейнасць Усяслава зрабілася вялікай і магутнай дзяржавай, на адным узроўні з Польскім каралеўствам і Кіеўскім княствам.

Па-другое, Усяслаў імкнуўся ўзяць пад свой кантроль шлях “з варагаў у грэкі” ад Балтыкі да Смаленска. Таму ён у 1066 годзе захапіў Ноўгарад Вялікі, абрабаваў яго і адвёз у Полацк званы з наўгародскага сабора Святой Сафіі. Мэтай было аслабленне канкурэнта. А яшчэ ён захапіў землі ўздоўж Дзвіны ажно да Варажскага (Балтыйскага) мора. Пабудаваў тут некалькі замкаў, з якіх мы ведаем толькі два — Герцыке і Кукенойс.

Па-трэцяе, ён пабудаваў у Полацку прыгожы хрысціянскі храм Святой Сафіі, аднак не вынішчаў і паганскіх капішчаў. Трэба адзначыць, што ў часы Усяслава (і нават яшчэ шмат дзесяцігоддзяў пасля яго) большасць крывічоў (і полацкіх, і пскоўскіх, і смаленскіх) былі адначасова і хрысціянамі, і паганцамі (так званае дваяверства). Некаторыя навукоўцы мяркуюць, што Усяслаў быў князем-жрацом, нашчадкам крывейтаў, нават меў экстрасэнсорныя здольнасці. У кожным разе Усяслаў прыязна ставіўся да паганства.

Яшчэ мы ведаем пра яго бітву з войскам кіеўскіх князёў Яраславічаў (Ізяслава, Святаслава, Усевалада) на Нямізе ў сакавіку 1067 года. Крыху раней яны захапілі Менск, пасеклі там усіх дарослых мужчын. Аднак хутка з’явіўся Усяслаў і ў бітве на Нямізе разбіў кіяўлян.

Тым не менш вайна працягвалася. Таму Ізяслаў запрасіў Усяслава на перамовы каля Оршы. Тутака 10 ліпеня 1067 года Ізяслаў вераломна захапіў Усяслава і двух яго сыноў у палон, адвёз у Кіеў і кінуў у поруб (вязніцу ў зямлі). Але праз 14 месяцаў, 15 верасня 1068 года, кіяўляне паўсталі супраць Ізяслава, вызвалілі Усяслава і ўзвялі яго на кіеўскі трон. На працягу сямі месяцаў ён быў вялікім князем кіеўскім, аднак у красавіку 1069 года кінуў вялікае княжанне і вярнуўся ў Полацк.

Усяслаў моцна ўразіў сучаснікаў. Яны дзівіліся імпэту князя, яго рашучасці і здольнасцям, мужнасці і хітрасці. Адсюль яго мянушкі ў былінах і казках — Ваўкалак (Пярэварацень), Вядзьмак, Вяшчун, Чарадзей. Імпэту князя дзівіліся і сучаснікі, і нашчадкі.

Усё гэта сведчыць, што Усяслаў сапраўды быў незвычайнай асобай.